1910年（宣统二年，19岁）
汇文书院与同是教会系统的南京宏育书院合并，成立金陵大学堂，陶行知升入金陵大学堂文学系。
1911年（宣统三年，20岁）
辛亥革命爆发后，一度回故乡参加地方起义，任徽州咨议机构秘书半年。信仰孙中山学说，主张民主共和。
1912年（民国元年，21岁）
研究王阳明的学说，深受其“知行合一”思想的影响，并仰慕其为人，又取名“陶知行”、但“陶文濬”原名仍继续使用。
1913年（22岁）
先后任金陵大学学生杂志《金陵光》中文报中文编辑和中文主笔，发表《＜金陵光＞出版之宣言》、《一夫多妻之恶果》、《因循篇》、《导引新生之倡议》、《为考试事敬告全国学子》、《伪君子篇》、《杀机之天然淘汰》等文章，并发表译文《中华民国之将来》、《美国大统领罗斯福传》等。开始以“陶知行” 之名发表文章。在校长包文博士（Dr.Bowen）和亨克教授（Prof.Henke）的指导下，同时受詹克教授（Prof.Jenks）《耶稣的社会原则》一书影响，特别是受著名传教士艾迪博士现场演讲的影响，敬佩耶稣基督乐于奉献、勇于牺牲的人格精神，成为基督教徒。
夏 ，在全校考试中总分名列第一。
1914年（23岁）
在《金陵光》发表《民国三年之希望》、《呜呼某校》、《医德》和大学毕业论文《共和精义》，坚定了民主共和政治信仰。出席毕业典礼，宣读毕业论文《共和精义》，并接受美国纽约大学承认的文科学士文凭。
与汪纯宜女士结婚。在金陵大学担任校长包文的赞助下，并通过向亲友借贷，赴美国伊利**学，攻读市政学硕士学位，并担任学生会秘书，热心公共事务。
1915年（24岁）
1月 父亲去世。长子陶宏（又名桃红）出生。
夏 获伊利**学政治学硕士学位。
秋 转入纽约哥伦比亚大学师范学院，在教育行政学权威斯特雷耶稣教授指导下，攻读教育学博士学位，同时修读杜威、克伯屈、孟禄等人教育哲学和教育史等课程，成为杜威实用主义哲学与教育学的信徒。
1916年（25岁）
2月26日 致函哥伦比亚大学师范学院院长罗素（我的生活经历和今后打算）。
秋 接替凌冰，任哥伦比亚大学师范学院中国学生会和“中国教育研究会”年度主席。
1917年（26岁）
受时任南京高等师范学校教务主任郭秉文（哲学博士、原哥伦比亚大学师范学院校友）的鼓动，作回国任教的准备。在孟禄博士的争取下，通过哥伦比亚大学学位委员会组织的博士论文口试，得到允许，可以回国收集资料，撰写博士论文。完成后，寄交哥伦比亚大学即可获得博士学位（由于回国后事务缠身，博士论文虽完成，但还未寄出，就在一场大火中被烧毁）。获哥伦比亚大学师范学院“都市学务总监”资格凭证，离美回国。在船上与人谈及回国志向时说：“我要使全中国人都受到教育。”
9月，应聘担任南京高等师范学校教育学专任教员，主讲教育学、教育行政和教员统计等课程。
1918年（27岁）
3月 郭秉文代理南京高等师范学校校长后，陶行知接任南京高等师范学校教务主任。支持学生成立教育研究会，研究中国教育改造问题。
4月 在《金陵光》发表《试验主义之教育方法》，提倡杜威的实用主义教育研究方法。
5月 南京高等教育专修科（相当于现在的教育学院，下辖三个系）成立,拟聘其担任该科主任。由于其改“教授法”的主张在校务会议上受到部分持保守主张者的反对而未获通过，坚不接受教育专修科主任一职。
6月 次子晓光（小桃）出生。
9月 在《南京高等师范日刊》发表《智育大纲》。
11月 在《教育与职业》发表《生利主义之职业教育》。
1919年（28岁）
1月 参加由江苏省教育会、北京大学、南京高师、暨南学校、中华职业教育社共组的新教育共进社。任该社《新教育》月刊的南京高师编辑代表。
2月 发表《教学做合一》。闻哥伦比亚大学教授杜威到日本讲学，托南京高师校长、哥伦比亚大学师范学院校友郭秉文邀请杜威来华讲学。在《新教育》创刊号上发表《试验主义与新教育》。
3月12日 致函胡适（闻杜威到日本讲学），谈邀请杜威来华讲学，以推动中国教育改革。
3月31日 发表《介绍杜威先生的教育学说》，为杜威来华讲学做铺垫。
3月 发表《普露士教育之基本改革》。
4月14日 发表《试验教育的实施》。
4月21日 发表《第一流的教育家》。
4月30日 与蔡元培，蒋梦麟等人在上海迎接杜威抵华。
5月1日 上午，在南京六千人声援五四运动的游行集会上，痛斥卖国的“二十一条”。下午，参加江苏省教育会举行的国耻纪念大会，发表演说，强烈要求归还青岛。
5月10日 与南京各校代表一起，会见英、美两国领事，表明中国人民强烈要求归还青岛的严正立场。
5月14日 参加南京绅、商、学各界召开的国民**大会。
5月18日 参加南京学界联合会会议，报告该会组织法，并解释会章概要。
5月28日 被聘为南京学生单独成立的学生联合会顾问。
5月下旬 在南京高师学监主任兼代理校务陈荣辞职后，暂时代理校务。
9月14日 在全体教务会议上报告教务处及各科组织计划。被推举支持研究股。
9月20日 接待来宁访问的贵州教育实业代表团。
10月3日 发起成立南京学术演讲会。被推为临时主席，起草阐述该会之旨趣。
10月4日 任南京高师教务主任。
12月7日 在南京高师教务会议上提出《规定女子旁听办法案》，主张应允许女生进入大学学习，实行男女平等。
12月8日 参加南京各界4万余人为“福***”而举行的抗议集会，被推为大会副会长。
12月21日 参加筹款建筑南京讲演厅委员会。报告该会活动经过及计划。
本年将南京高师全部课程中的“教授法”一律改为“教学法”。主持全体校务会议，提出《改良课程案》。计划将本校课程改为“选课制”。任南京高师“工读协助研究”，“改良考试”等委员会主任，还任“学生自治”、“暑期学校”和“女生研究”等委员会委员。三子陶刚出生。开始正式更名为“陶知行”。
1920年（29岁）
年初 陪同杜威讲学并担任翻译。
4月15日 在校务会议上报告招生问题，强调“不论男女，均可录取”，规定了录取女生的数额。
4月21日 在南京高师第十一次校务会议上报告“招收新生问题”。
4月 主持接待杜威来南京高师讲学。
6月2日 在南京高师第十四次校务会议上提出《南京高等师范学校招收特别生办法》。
夏 为提高高中小学师资水平，在南京高师举办首次暑期学校。组织留校学生教附近平民识字。与胡适、王伯秋等人谈论个人抱负时说：“我的志愿就是要用四通八达的教育来创造一个四通八达的社会。”
9月 促成南京高师首次招收女生。
11月25日 在南京高师教育研究会上谈“教育厅长之产出问题”。
12月26日 东南大学筹备处成立。
1921年（30岁）
春 对南京的教育状况进行深入调查。
2月28日 致函胡适（借材异地亦无不可）。
3月 发表《地方教育行政为一种专门事业》。
夏 到安庆支援安徽学生争取教育经费独立运动。演讲“民权初步”。与胡适等联名发表《改造安徽省教育会宣言》，倡议将“会长制”改为“委员制”。
5月1日 发表译作《未来之中国》。
7月 送杜威归国。
8月 写《义务教育入手办法之商榷大纲》。
9月5日 在沪与教育界同人迎接美国哥伦比亚大学师范学院教授孟禄。
9月7日 在江苏省教育会口译孟禄演讲“共和与教育”。
10月17日 在南京教育界讨论会上口译孟禄演讲和答客问。
10月21日 在苏州教育界同人宴会上口译孟禄演讲和答客问。
10月22日 发表《师范教育之新趋势》。在江苏省第一师范学校口译孟禄演讲“旧教育与新教育的差异”。
10月31日 在广州全国教育联合会上口译孟禄演讲“‘德谟克拉西’的教育”。
11月7日 由广州回沪。
11月中旬 《新教育》杂志主干（主编）蒋梦麟赴美，接受主持《新教育》4卷1期主编工作。
11月23日 在浙江省教育会口译孟禄演讲“学理与应用”。
11月28日 回南京。送孟禄去济南。
12月初 被新教育共进社正式聘为《新教育》杂志主干（主编）。着手整顿该刊的组织机构，筹划增加刊物内容。
12月8日 在江苏省教育厅召开《学制系统草案》讨论会上发言。
12月16日 在北京积极主张由实际教育调查社、新教育共进社和新教育编辑社合组中华教育改进社。被推为《中华教育改进社简章》的起草者。
12月17日 陪同孟禄参观北京香山慈幼院。
12月21日 在有孟禄参加的中国教育问题讨论会上演讲“关于师范教育的意见”。
12月23日 出席实际教育调查社在北京为孟禄举行的饯别会。会上，中华教育改进社宣布诞生。
12月下旬，与胡适等人着手编辑《孟禄的中国教育讨论》。
